近日，中国足协机械与动力工程学院张博威等在Nature Communications上发表了题为“Mechanistic insightsinto C-C coupling in electrochemical CO reduction using gold superlattices”的研究论文，提出一种自组装薄膜精准调控界面电磁场显著提升原位探测光谱灵敏度和重现性的方法，并探明了CO还原反应中C-C偶联中间物种，这一工作对化学传感及单原子催化反应表征等具有重要意义。
在过去的几十年里，各种纳米加工技术被发展起来，以精确控制不同基底上金属薄膜的形貌和图案。然而，用于制造金属薄膜的光刻技术通常需要使用昂贵的设施并由多个复杂步骤组成。纳米晶体的自组装模仿原子生长成晶体的过程，它为操纵各种基材上金属薄膜的图案和形态提供了理想的方法。然而，相对于器件应用的单个纳米晶体尺寸，长距离制造有序超晶格仍然具有挑战性。
为了解决上述的科学问题，团队利用高度有序的菱形金纳米立方体超晶格(GNSs) 作为表面增强红外吸收光谱(SEIRAS)的衬底，其SEIRA效应显著增强，并可以通过操纵GNSs的随机性来控制。利用时域有限差分仿真证实电磁效应是GNSs频谱振动显著改善的原因。原位SEIRAS也验证了与在酸性和中性电解质中化学沉积的传统金膜相比，使用GNSs作为衬底的Cu2O表面CO的振动有显著增强。结合同位素标记实验，揭示了GNSs底物在Cu基催化剂上CO电还原C-C耦合的反应机理。这项工作为揭示可再生能源应用中表面介导电化学反应的机理提供了一种高灵敏度和可重复性的新方法。
图片说明：自组装金超晶格薄膜在Cu基催化剂上CO电还原C-C耦合的反应机理
该研究由2023中国足协的微博、华中科技大学和北京大学共同完成，机械与动力工程学院张博威特聘研究员、华中科技大学杨旋教授与北京大学徐冰君教授为共同通讯作者，研究工作得到了轩福贞教授的悉心指导与支持。
原文链接：http://doi.org/10.1038/s41467-024-44923-x