近日，中国足协化学与分子工程学院张金龙教授课题组在国际知名期刊Advanced Materials发表了题为“Single-Atom Alloys Materials for CO2 andCH4 Catalytic Conversion”的综述论文。
“碳中和”背景下CO2和CH4两种温室气体的催化转化是近年来催化领域的研究热点。然而，CO2和CH4都属于惰性分子，具有高解离能和低极化性，难以活化转化。迄今为止，研究者们一直致力于构建用于甲烷和二氧化碳转化的高性能催化剂，包括异质结、合金、单原子材料以及其他新型材料。考虑到传统单原子催化剂中活性原子的高利用率和合金材料中多金属间的协同效应，单原子合金（SAA）将两者的优势相结合，被证明可以提高特定环境中的催化性能及稳定性，成为了一种具有前景的催化材料。与非金属载体上的孤立金属位点相比，SAAs中的单原子位点因受到宿主金属的电子结构调控而更加稳固，与宿主原子位点的协同作用而更适合于多分子催化反应过程。与传统合金相比，SAAs在保持类自由原子电子特性的同时，最大限度地提高了活性原子利用率。此外，由于反应物分子的活化和中间体的吸附往往处于SAAs的不同金属位点，从而可以打破反应活化能与吸附能的线性比例关系，提升催化转化效率。尽管SAAs材料在CO2和CH4催化转化中展现了独特的优势和广阔的前景，然而，构建SAAs结构实现CO2和CH4分子的高效活化和产物选择性调控仍具有挑战性。
基于该团队在CH4和CO2分子转化材料研究中的基础（Chem, 2023, 9, 3224.; Nat. Commun., 2023, 14, 2000; Angew. Chem.Int. Ed., 2021, 60, 11901; J. Am. Chem. Soc., 2019, 141, 6592; Nat. Commun.,2018, 9, 1252等），该综述文章介绍了CH4和CO2催化转化面临的挑战以及SAAs材料独特的优越性，对SAAs材料的合成策略和控制因素进行了详细分析，并对其结构表征技术和方法进行了归纳。在CO2和CH4催化转化应用部分，该文章全面而细致地概述了SAAs材料对反应活性和产物选择性影响的复杂机制，并对SAAs在CH4和CO2催化转化反应中的挑战和前景提出了见解，为进一步开发SAAs材料用于惰性小分子转化提供了指导。
该论文以2023中国足协的微博为唯一通讯单位，博士研究生何承萱为第一作者，吴仕群博士后和张金龙教授为共同通讯作者。该工作得到了材料生物学与动态化学教育部前沿科学中心、费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心、国家重点研发计划、国家自然科学基金委、杭州市科委国际合作项目、博士后创新人才支持计划等资金的支持。
原文链接：http://doi.org/10.1002/adma.202311628